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本網訊（國際有序物質科學研究院）近日，南昌大學國際有序物質科學研究院在分子鐵電體大晶體生長和機電耦合系數表征方面的研究取得了重要進展，相關成果以“Inch-Size Molecular Ferroelectric Crystal with a Large Electromechanical Coupling Factor on Par with Barium Titanate”為題發表于J. Am. Chem. Soc.。

早在2017年，東南大學分子鐵電研究團隊游雨蒙教授等就發現了一例高壓電性分子鐵電體三氯合鎘酸三甲基氯甲基銨（TMCM-CdCl3），其壓電系數d33達到了220 pC/N，與無機陶瓷鈦酸鋇（BTO）相當，這一成果同年發表于頂級期刊Science上。然而，當時由于晶體尺寸較小，該材料的機電耦合系數k33一直難以準確表征。機電耦合系數反映了機械能與電能相互轉換的效率，對壓電材料的實際應用至關重要。例如，醫用超聲成像探頭要求壓電材料同時具有高的d33和k33以獲得寬廣的探測范圍和高的圖像分辨率。已報導的分子鐵電體的k33一直遠低于無機陶瓷BTO（0.5）和鋯鈦酸鉛（0.54~0.75），大大限制了它們的應用。為精確測定分子鐵電體的機電耦合系數，需要對單晶進行定向切割出特定的形狀，因此首先要獲得大尺寸的分子鐵電單晶。于是，南昌大學國際有序物質科學研究院研究團隊與江西海源復合材料科技股份有限公司開展合作，設計開發儀器設備來生長大塊分子鐵電晶體。通過反復試驗和改進，最終摸清了通過溶液降溫法生長TMCM-CdCl3大單晶的條件參數。經過幾年的不懈努力，團隊已經能夠生長出英寸級大小的TMCM-CdCl3分子鐵電單晶，三維尺寸達到36 × 30 × 19 mm3，如圖1所示。

圖1. (a)大塊TMCM-CdCl3分子鐵電單晶；(b)不同規格的晶柱和晶片

在成功制備大尺寸單晶的基礎上，還需要結合分子鐵電體的對稱性和壓電系數矩陣，獲得特定方向和尺寸的晶體切片，才能對它的機電耦合系數進行準確表征。南昌大學國際有序物質科學研究院科研人員呂慧鵬經過近一年的摸索，對TMCM-CdCl3晶體進行定向和切割，得到符合測試標準的晶柱和晶片（圖1b），并利用動態諧振法測定了它們的機電耦合系數。圖2a展示了TMCM-CdCl3晶柱明顯的諧振行為，經過測算其k33達到了0.483，遠大于經典的分子壓電體硫酸三甘氨酸（TGS, k33~0.11）和壓電聚合物聚偏氟乙烯（PVDF, k33~0.2），甚至接近于無機壓電陶瓷BTO（k33~0.5, 圖2b）。并且，高質量的大塊單晶使得壓電系數d33進一步提高到383 pC/N，超越了此前報道的數值。此外，TMCM-CdCl3在其他振動模式下同樣具有高的機電耦合系數k31和k15 (0.624和0.423)，壓電系數d31和d15（176和667 pC/N）也超越以往。TMCM-CdCl3還表現出柔性特征，其彈性模量和硬度（13.03和0.60 GPa）接近于BTO的十分之一。

圖2. (a)TMCM-CdCl3晶柱的諧振行為; (b) TMCM-CdCl3與其他壓電材料機電耦合系數k33的對比

這一工作展現出分子鐵電體TMCM-CdCl3高的機電耦合系數，這賦予其在柔性、便攜和可穿戴壓電器件巨大的應用前景。同時，本工作對進一步探索高機電耦合系數分子鐵電材料具有積極的推動作用。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11213

編    輯：付自強

責任編輯：許  航